Femtosecond single-electron diffraction

Die grundlegenden Funktionsprinzipien der Natur zu verstehen, ist
seit jeher Antrieb der Naturwissenschaften. Verhalten und
Eigenschaften von Festkörpern werden dabei häufig von dynamischen
Prozessen auf atomarer Skala (< 10^-10 m) bestimmt, welche
typischerweise auf Zeitskalen im Bereich von zehn Femtosekunden
(10^-15 s) bis hin zu vielen Picosekunden (10^-12 s) ablaufen.
Zeitaufgelöste Elektronenbeugung an kristallinen Festkörpern
ermöglicht die direkte Beobachtung solcher Prozesse in Raum und
Zeit. Die bislang mit diesem Verfahren erreichte Zeitauflösung von
etwa 100 fs eignet sich jedoch nicht zur Beobachtung der
schnellsten Prozesse in Festkörpern. Auch die, zur zuverlässigen
Auflösung von großen Elementarzellen molekularer Kristalle
erforderliche, transversale Kohärenz ist unzureichend. Eine
wesentliche Ursache für diese beiden Probleme liegt in der
gegenseitigen Coulomb-Abstoßung der Elektronen innerhalb eines
Pulses und den daraus resultierenden Veränderungen der
Geschwindigkeitsverteilungen in radialer und longitudinaler
Richtung. Während erstere zu verringerter transversaler Kohärenz
führt, hat letztere längere Elektronenpulsdauern und damit eine
begrenzte Zeitauflösung zur Folge. In dieser Arbeit wird ein
Messaufbau zur zeitaufgelösten Elektronenbeugung vorgestellt,
welcher auf der Erzeugung von nur einem Elektron pro Puls basiert.
Aufgrund der Vermeidung von Coulomb-Abstoßung innerhalb der Pulse
ist dieser Ansatz eine vielversprechende Basis zur konzeptionell
nahezu unbegrenzten Verbesserung der Zeitauflösung. Eine hier
eigens entwickelte, thermisch stabilisierte Elektronenquelle
garantiert einen hohen Grad an Kohärenz bei gleichzeitig
hervorragender Langzeitstabilität der Photoelektronenausbeute.
Insbesondere letzteres ist für zeitaufgelöste Beugungsexperimente
mit Einzeleelektronen aufgrund der längeren Integrationszeit
unerlässlich, konnte jedoch durch vorhergehende Quellen nicht
erreicht werden. Darüber hinaus werden in dieser Arbeit die
besonderen Ansprüche der Einzelelektronenbeugung an die zu
untersuchenden Materialien diskutiert und Strategien zur Vermeidung
von Schäden an der Probe durch akkumulierte Anregungsenergie
entwickelt. Diese erfordern neue Schwerpunkte bei der
Probenpräparation, welche entwickelt und diskutiert werden. Die
Beobachtung der komplexen Relaxationsdynamik in Graphit-Dünnfilmen
mit zeitaufgelöster Einzelelektronenbeugung demonstriert
abschließend die generelle Eignung dieses Verfahrens als
zuverlässige Methodik zur Untersuchung von reversibler,
struktureller Dynamik in Festkörpern mit atomarer Auflösung.
Nicht-relativistische Einzelelektronenpulse können mit Hilfe von
zeitabhängigen Feldern bei Mikrowellenfrequenzen bis in den 10
fs-Bereich komprimiert werden, eventuell sogar bis in den
Attosekundenbereich. Die hier demonstrierte langzeitstabile und
hochkohärente Elektronenquelle, sowie die Methodiken zur
Probenpräparation und zeitaufgelösten Beugung mit
Einzelelektronenpulsen liefern die Basis für zukünftige Experimente
dieser Art.