Entwicklung und Charakterisierung einer lasergetriebenen Plasma-Röntgenquelle für zeitaufgelöste Röntgenbeugung im Pikosekundenbereich

Transiente Strukturen spielen eine Schlüsselrolle für das
Verständnis molekularer Reaktionen. Lasergetriebene
Plasma-Röntgenquellen bieten die Möglichkeit, die Dynamik solcher
Strukturen mit einer Zeitauflösung im Sub-Pikosekundenbereich durch
Anlagen im Maßstab eines normalen Universität-Laserlabors zu
verfolgen. In dieser Arbeit wird Aufbau, Charakterisierung und
Optimierung einer solchen Röntgenquelle mit einer Photonenenergie
von 8 keV, ihre Integration in einen Anrege-Abtast-Aufbau und erste
Experimente beschrieben. Die Anlage wurde speziell für Experimente
an molekularen Kristallen entworfen, die eine möglichst hohe Anzahl
an Röntgenphotonen pro Impuls erfordern und für einen
unterbrechungsfreien Betrieb von bis zu acht Stunden bei 10 Hz
ausgelegt. Polarisation, Einfallswinkel, Chirp und
Bündeldurchmesser der Laserimpulse, welche die Röntgenstrahlung
erzeugen, wurden optimiert. So können bis zu 3e10 Röntgenphotonen
pro Sterad und Laserimpuls mit einem Rauschen der Anzahl der
Röntgenphotonen von ca. 5 Prozent produziert werden. Dazu wurde
auch eine neue Methode entwickelt, um die Optiken der
Röntgenerzeugung vor Debris zu schützen. Für die Dauer der
Röntgenimpulse lässt sich aus den Anrege-Abtast-Experimenten eine
Obergrenze von wenigen Pikosekunden festlegen. Für die
Anrege-Abtast-Experimente mit Anregung im sichtbaren
Spektralbereich und Abtastung im harten Röntgenbereich wurde ein
Referenzierungsverfahren entwickelt, das bei einer Messzeit von
etwa zehn Minuten pro Datenpunkt das Rauschen auf weniger als 0,2
Prozent reduziert. Es basiert auf hoch-orientiertem pyrolytischen
Graphit (HOPG) als Referenzprobe. Eine Bestimmung des zeitlichen
Nullpunkts dieser Experimente konnte mit transienter Röntgenbeugung
an Gallium-Arsenid für verschiedene Anregungswellenlängen im
sichtbaren Spektralbereich erreicht werden. Erste Testmessungen an
4-(Diisopropylamino)-benzonitril (DIABN) haben die Eignung der
Anlage für Messungen an Molekülkristallen bewiesen, zeigen aber
auch, dass die Photostabilität der Proben noch die Anwendbarkeit
begrenzt. In einem weiteren Experiment wurde das Verhalten von
Gallium-Arsenid nach optischer Anregung untersucht. Dabei wurde
durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit 800 nm Wellenlänge eine
Schockwelle induziert, die lokal das Gitter des Halbleiters
verändert. Mittels transienter Röntgenbeugungsexperimente konnten
Aufbau und Bewegung dieser Schockwelle über einen großen
Zeitbereich von 3 ns mit einer Auflösung im Pikosekundenbereich
verfolgt werden. Für den Aufbau der Schockwelle konnte eine
charakteristische Zeitkonstante von 47 ps gefunden werden. Die
Bewegung der Schockwelle ins Innere des Halbleiters aus dem durch
Röntgenbeugung erfassten Volumen erfolgte mit einer Zeitkonstante
von 0,61 ns in guter Übereinstimmung mit theoretischen
Abschätzungen. Bei einer Anregungswellenlänge von 400 nm wurde der
Anstieg beschleunigt, während die Abklingzeitkonstante unverändert
blieb.